Die Sammlungen des Bezirksmuseums verteilen sich auf zwei Gebäude der ehemaligen kurmainzischen Amtskellerei, den sog. Steinernen Bau (1493) und das Trunzerhaus.
Zum 100-jährigen Bestehen des Museums im Jahr 2011 fand eine Neupräsentation der Bestände statt. Im Zentrum stehen dabei die unterschiedlichen Lebensbedingungen an der Scheidelinie zwischen Odenwald und Bauland.
Im Steinernen Bau werden die naturräumlichen Voraussetzungen und frühe Siedlungsformen aufgezeigt, außerdem Exponate zur bäuerlichen und bürgerlichen Wohnkultur und Textilien sowie eine Gemälde- und Grafikensammlung, insbesondere mit Werken der Hollerbacher Malerkolonie.
Die Abteilung Flur- und religiöse Kleindenkmale leitet über zur Sammlung sakraler Volkskunst im Trunzerhaus. Dort werden auch Bestände zur Stadtgeschichte und Wirtschaftsgeschichte gezeigt, darunter auch das Atelier des ersten Buchener Fotografen Karl Weiß.
Eine Besonderheit ist die Gedenkstätte zu Leben und Werk des im Trunzerhaus aufgewachsenen Komponisten Joseph Martin Kraus (1756-1792) mit der Musiksammlung Vleugels.
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